近来，我国科学技能大学曾杰教授团队在单原子催化的晶面效应研讨中获得重要研讨进展。研讨人员经过恰当的制备办法，在描摹为截角八面体的二氧化铈最小结构单元上完成了铂在不同晶面上的定向原子堆积。惯例的浸渍法制备使铂原子坐落八面体侧边占首要露出的(111)晶面上，而紫外光堆积则使铂原子稳定在截角八面体顶端(100)晶面构成的“纳米口袋”中。不同晶面上的铂单原子展现出悬殊的一氧化碳催化氧化功能，其要害影响要素在于不同二氧化铈晶面上铂单原子所在的不同铂-氧配位环境。相关效果以“Facet-dependent diversity of Pt-O coordination for Pt1/CeO2 catalysts achieved by oriented atomic deposition”为题发表于《德国应用化学》杂志（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411264）。
二氧化铈丰厚的外表物理化学性质如原子排布、变价循环、储放氧特性等，与其所露出的优势晶面严密相关。因而二氧化铈一起的晶面效应，对其上负载的金属物种和催化功能有巨大影响。而在金属-二氧化铈催化剂的晶面效应研讨中，露出不同优势晶面的二氧化铈纳米资料往往其比外表积、晶粒尺度等物理化学性质也不相同。因而，亟需开展适合的催化剂制备办法，在操控单一变量的准则下对金属-二氧化铈催化剂的晶面效应进行剖析。
前人的研讨依据成果得出，二氧化铈不同晶面的外表性质存在巨大差异。在水或水溶液中，二氧化铈的(100)晶面比较于(111)晶面更简略发生羟基然后阻止铂前驱体的吸附，因而铂前驱体更简略吸附在(111)晶面上。依据这一特性，本文中选用的铂前驱体四氨合硝酸铂更易吸附在(111)面上，即可选用简略的液相浸渍法，完成铂原子在 (111)晶面上的制备。别的，当氧化物露出晶面不一起，光生电子转移到外表所需的能量不同。 (100)晶面比较于(111)晶面，光生电子更易迁移至外表。本文使用这一特性，选用紫外光堆积技能使铂原子吸附并稳定在(100)晶面上（图1）。
为了进一步提醒铂原子在二氧化铈晶面上的落位，研讨人员使用球差电镜结合模仿电镜相片成果和对应的三维曲面图证明不同组成办法将铂堆积在了二氧化铈不同的晶面上，线扫的依据成果得出铂在二氧化铈上的成功负载（图2）。依据对称性的不同能够得知浸渍法将铂负载在（111）晶面上，光堆积法将铂负载在（100）晶面上。
氢气程序升温复原的依据成果得出两种催化剂的复原峰温度不同显着，标明其金属-载体相互作用的差异明显（图3）。进一步理论核算的依据成果得出铂原子在二氧化铈的不同晶面上的稳定性不同。具体来说铂原子在（100）晶面上体现出更低的化学势，因而其复原温度更高。
该项研讨遭到科技部、国家自然科学基金委、我国科学院等项目赞助。曾杰教授、山东大学贾春江教授、南开大学刘锦程研讨员为该论文的通讯作者，特任副研讨员严涵、博士生雷昊凡、山东大学本科毕业生秦学涛为论文的一起榜首作者。